Το 1964 ο Πουλόπουλος αλλάζει εταιρεία και βρίσκεται πλέον στη Lyra του Αλέκου Πατσιφά, αποτελώντας έναν από τους κυριότερους κλώνους του δέντρου που ονομάστηκε «Νέο Κύμα», μαζί με τον Γιάννη Σπανό, το Νότη Μαυρουδή, το Διονύση Σαββόπουλο, την Καίτη Χωματά, την Πόπη Αστεριάδη, τον Μιχάλη Βιολάρη, το Λάκη Παππά, την Αρλέτα και όλους τους υπόλοιπους δημιουργούς και τραγουδιστές του μουσικού αυτού ρεύματος. Ηχογραφεί μια σειρά δίσκων στις 45 στροφές, με συνθέτες όπως ο Σπανός, ο Σταύρος Κουγιουμτζής, ο Μάνος Λοΐζος, ο Μίμης Πλέσσας, ο Δήμος Μούτσης, αλλά και ο μπουζουξής Στέλιος Ζαφειρίου. Επίσης γράφει δικές του συνθέσεις που ακούγονται ιδιαιτέρως. Δώδεκα από τα τραγούδια αυτά συγκεντρώνονται το Μάη του 1967 σε ένα μεγάλο δίσκο με τίτλο το όνομά του.
1) Μη μου θυμώνεις μάτια μου (Σταύρου Κουγιουμτζή)
2) Θα’ θελα να’ χα (Γιάννη Πουλόπουλου)
3) Δεν σου γύρεψα μαχαίρι (Γ.Σπανού-Ά.Δασκαλόπουλου)
4) Απόψε κάποιος θα χαθεί (Μ.Πλέσσα-Β.Γκούφα)
5) Έλα πουλί χαμένο (Στ.Ζαφειρίου-Α.Δασκαλόπουλου)
6) Καράβια αλήτες (Μ.Λοΐζου-Φ.Λάδη)
7) Έκλαψα χθες (Μίμη Πλέσσα-Α.Δασκαλόπουλου)
8) Το κορίτσι μου στ’ άστρα (Δ.Μούτση-Κ.Λιβέρτη)
9) Τ’ άδειο σπίτι (Γ.Σπανού-Α.Δασκαλόπουλου)
10) Νύχτα μικρή αρχόντισσα (Μ. Λοΐζου-Μ.Λήμνου)
11) Ήταν το ποτάμι μακρύ (Γιάννη Πουλόπουλου)
12) Νύχτωσε χωρίς φεγγάρι (Απόστολου Καλδάρα)
Νομίζω πως για έναν δίσκο με αυτά τα τραγούδια, δεν χρειάζονται περαιτέρω αναλύσεις. Οι τίτλοι μιλούν από μόνοι τους. Κάποια χαρακτηριστικά, ιστορικά κυρίως, σημεία είναι πως το τραγούδι «Το κορίτσι μου στ ’άστρα» είναι η πρώτη σύνθεση του Δήμου Μούτση, που κυκλοφόρησε και σε δίσκο 45 στροφών (μαζί με το «Μέσα στο παλιό μου σπίτι»), σε ελαφρώς διαφορετική εκτέλεση, αφού στο 45άρι δεν ακούγονται οι δεύτερες φωνές που στην εκδοχή του μεγάλου δίσκου κάνει ο ίδιος ο Πουλόπουλος. Το «Νύχτωσε χωρίς φεγγάρι» στο οποίο μπουζούκι παίζει ο Γιώργος Ζαμπέτας, είχε κυκλοφορήσει σε 45άρι μαζί με τη «Φραγκοσυριανή» του Μάρκου, με τα μπουζούκια των Καρνέζη-Παπαδόπουλου, μόνο που αυτή η εκτέλεση επανακυκλοφόρησε πολύ αργότερα, το 1986, στο μεγάλο δίσκο «Άλλοτε». Σημαντική επιτυχία έκαναν οι δυο «νεοκυματικές» συνθέσεις του Πουλόπουλου, «Θα ’θελα να ’χα» και «Ήταν το ποτάμι μακρύ», κάτι που δεν έγινε, τουλάχιστον τότε, με το «Μη μου θυμώνεις μάτια μου» του Σταύρου Κουγιουμτζή, το οποίο βεβαίως μέχρι σήμερα έχει γνωρίσει παγκοσμίως πάνω από 20 εκτελέσεις κι έχει πάρει τη θέση του στην ιστορία. Υπάρχουν ακόμη και δυο από τα τραγούδια του Μίμη Πλέσσα, με το σύνολο των οποίων, ο Γιάννης Πουλόπουλος διέγραψε, ίσως, την πιο λαμπρή τροχιά της καριέρας του. Το «Απόψε κάποιος θα χαθεί» με στίχους Βαγγέλη Γκούφα και το «Έκλαψα χθες» με λόγια του Άκου Δασκαλόπουλου από την ταινία «Οι θαλασσιές οι χάντρες», το οποίο εκτός από την κινηματογραφική του εκτέλεση από τη Μαίρη Χρονοπούλου, ηχογραφήθηκε παράλληλα και από τη Μαρινέλλα στην Οdeon-Parlophone. Και βεβαίως μοναδικά τραγούδια του Γιάννη Σπανού σε στίχους Άκου Δασκαλόπουλου και του Μάνου Λοΐζου με τα λόγια του Φώντα Λάδη στο ένα και της γυναίκας του συνθέτη Μάρως Λήμνου (Λοΐζου) στο άλλο.
O πρώτος αυτός δίσκος του Γιάννη Πουλόπουλου κυκλοφόρησε λίγο μετά με διαφορετικό εξώφυλλο, το οποίο μπήκε πολλά χρόνια αργότερα και στην έκδοσή του σε cd. Όλα του τα τραγούδια φυσικά, υπάρχουν στης λογής συλλογές τραγουδιών του, που κυκλοφόρησαν κατά καιρούς τόσο στα μαγαζιά όσο και μέσω εφημερίδων και περιοδικών.
